1、背景介紹

在現(xiàn)代信息技術(shù)和光電子學領(lǐng)域，探索新型物理效應及其應用成為推動科技進步的關(guān)鍵動力。在摩爾定律逼近物理極限背景下，探索突破傳統(tǒng)半導體材料限制的新型材料和技術(shù)尤為重要。激子作為電中性、類氫型玻色子準粒子，有望結(jié)合電子和光子優(yōu)勢，促進光電系統(tǒng)互連，在下一代光電子學器件中展現(xiàn)巨大潛力。

由于量子限域效應、介電屏蔽作用減弱，二維TMDs半導體中的激子具有納米級的玻爾半徑和高束縛能（高達500 meV），使激子器件集成、室溫操控激子等成為可能，并且反演對稱破缺和自旋軌道耦合導致二維激子存在能谷自旋，可以取代電荷和自旋作為信息編碼和處理的新路徑。因此，二維激子器件（如激子回路、開關(guān)、晶體管和傳感器等）繼半導體量子阱激子物理與器件后在過去10余年成為新的研究熱點。

本文綜述了近年來二維TMDs半導體材料中激子光電特性主動調(diào)控研究進展。如圖1所示，首先通過探討聲表面波（SAW）、粒子輻照、探針誘導、相變調(diào)控等多種主動調(diào)控技術(shù)，隨后闡述其對激子動力學以及器件光電特性的實時有效調(diào)控，展望二維TMDs半導體材料激子光電特性主動調(diào)控在光電子學和光傳感等領(lǐng)域的應用前景。

圖1 二維TMDs激子主動調(diào)控方法、實驗現(xiàn)象、物理機制及應用

2、主動調(diào)控二維激子的方法

2.1聲表面波調(diào)控技術(shù)

SAW的生成、檢測和控制主要依賴于叉指換能器（IDTs）。如圖2（a）所示，IDTs由周期性排列的金屬指狀電極組成，在外部電場影響下，壓電晶體的偶極子在特定方向重新定向，進而使其表面產(chǎn)生方向性的機械變形波并向前傳播。二維激子對應力場和壓電場具有敏感的響應特性，而SAW波器件可以同時產(chǎn)生周期性動態(tài)應力場和壓電場，因此可以利用SAW實現(xiàn)動態(tài)調(diào)控二維激子輸運及超快動力學過程。該調(diào)控方法具有非侵入性、可逆性和實時性的特點，能夠在不改變材料本身性質(zhì)的前提下實現(xiàn)動態(tài)調(diào)控。

圖2 SAW調(diào)節(jié)二維激子傳輸。（a）SAW器件示意圖；（b）單層WSe2的時空映射（左圖）及相應剖面（右圖）；（c）不同延遲時的光生激子示意圖（左圖）以及相位同步演化的高斯峰位置與延遲時間關(guān)系（右圖）；在SAW關(guān)閉（d）和開啟（e）時，雙層WSe2的空間PL映射（左圖）和PL圖像（右圖）；（f）由壓電場誘導的導帶和價帶勢能波動示意圖（左圖）以及II型能帶調(diào)制示意圖（右圖）

2.2 輻照調(diào)控技術(shù)

二維材料中的缺陷（如空位、摻雜和雜質(zhì)）可以顯著影響其電子和光學性質(zhì)，通過粒子輻照技術(shù)，可以在TMDs中主動引入或調(diào)控缺陷，通過缺陷工程來進一步優(yōu)化材料的性能，具有操作簡單、等優(yōu)點。在二維材料主動調(diào)控中常用的輻照種類有離子輻照、電子束輻照、γ射線輻照、中子輻照、激光輻照等。

二維TMDs 半導體材料的光致發(fā)光（PL）光譜對缺陷具有高靈敏性。Chow等使用等離子體輻照WS2單層，由于電子束德布羅意波長較短，可以引入原子尺度缺陷。圖3（a）和圖3（b）分別為單層WS2的顯微圖像和未經(jīng)等離子體處理的高分辨透射電子顯微鏡（HR-TEM）圖像，可以觀察到高質(zhì)量單層WS2高度規(guī)則的晶格結(jié)構(gòu)，證明其無明顯缺陷。圖3（c）為經(jīng)過大約10 s等離子體輻照處理后單層WS2的HR-TEM 圖像，圓圈標示了在晶格中引入的原子尺度點缺陷，與其他晶格點對比相對較暗，表明可能產(chǎn)生了S或W原子空位。此外，輻照后單層WS2［圖3（e）］的PL光譜中存在與缺陷相關(guān)的光譜峰，能量比中性激子峰能量低~0.1 eV［圖3（g）］，該缺陷PL 峰隨著缺陷增加而增強。如圖3（g）所示，實線光譜來自PL積分圖像中實心圓圈內(nèi)的區(qū)域，虛線光譜來自由虛線圈出的區(qū)域，等離子體處理持續(xù)約30 s，比例尺為2 μm。研究表明，另一種類型的電離輻射——α粒子與二維材料相互作用也會產(chǎn)生類似現(xiàn)象。如圖3（d）所示，α粒子輻照后，PL譜中與缺陷相關(guān)的束縛激子XB出現(xiàn)，強度與輻照劑量成正比。值得注意的是，自由激子X0的PL強度也有所提高，可能是由于輻照引入的缺陷提供了電子-空穴對復合新路徑。基于納米俄歇（Nano-Auger）電子譜可進一步確認材料表面產(chǎn)生的缺陷主要為S空位：輻照后俄歇電子譜中硫（S）峰強度降低［圖3（f）］。

圖3 二維TMDs中激子PL的輻照調(diào)控

2.3 探針調(diào)控技術(shù)

相比于傳統(tǒng)圖案基底施加應力的方法，借助動態(tài)可調(diào)的原子力顯微（AFM）探針誘導局部應力梯度，可實現(xiàn)激子輸運及超快動力學的精確操控。AFM探針可與其他技術(shù)結(jié)合實現(xiàn)更加多元高效的激子動力學調(diào)控。結(jié)合AFM與針尖增強光譜技術(shù)，研究者已開發(fā)出多種精確調(diào)控二維TMDs材料光電特性的裝置，如圖4所示。

探針主動調(diào)控方法允許在納米尺度上精確操控激子行為，具有很高的空間分辨率，在前沿基礎(chǔ)物理研究中具有重要應用，但是由于復雜的實驗配置和特殊的探針結(jié)構(gòu)，難以應用于集成光電功能器件開發(fā)。

圖4 AFM探針誘導二維材料應變主動調(diào)控。（a）測量裝置示意圖；（b）WS2單層光學顯微圖像；（c）懸浮二維半導體調(diào)控示意圖；（d）空間能量分布變化示意圖；（e）Au納米間隙裝置；（f）探針調(diào)控單層WSe2氣泡區(qū)域示意圖；（g）TMDs單層材料在納米間隙上的模擬應變分布；（h）單層材料的局部壓力和應變；（i）單層WSe2（左圖）和MoS2（右圖）TEPL光譜；（j）探針誘導自由激子能量漂移的空間分布（左圖）及PL發(fā)光強度空間分布圖（右圖）

2.4 相變調(diào)控技術(shù)

相變材料為二維TMDs半導體材料物理性質(zhì)的調(diào)控提供了一種無須化學或機械處理的新途徑，操作簡單，且可通過外部溫度控制實現(xiàn)可逆調(diào)節(jié)。典型相變材料VO2在不同溫度或光場下可以從絕緣體相（M1相）轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘傧啵≧相），與二維TMDs半導體異質(zhì)集成可有效調(diào)控二維激子動力學與光電特性。

圖5（a）展示了VO2從絕緣體相的單斜晶體結(jié)構(gòu)到金屬相的四方晶體結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變。在絕緣體相中，原子排列較為緊密，呈現(xiàn)出明顯的單斜晶體結(jié)構(gòu)；而在金屬相中，原子間距增加，呈現(xiàn)出更為規(guī)則的四方晶體結(jié)構(gòu)。上述過程可通過加熱和冷卻可逆地實現(xiàn)。圖5（c）和圖5（d）展示了VO2相變引起單層MoS2上的拉伸應力及其對A1g模式的拉曼頻移。上述拉曼頻移是電子-聲子相互作用增強和應力影響晶格振動模式的直接結(jié)果，進一步揭示了基于VO2相變對二維TMDs 物理性質(zhì)調(diào)控的潛力。圖5（e）~（f）展示了PL 強度變化的實驗結(jié)果，隨著溫度的上升，在VO2基底上的二維材料PL發(fā)射強度不斷增強。在MoS2/VO2/SiO2/Si結(jié)構(gòu)中，圖5（h）和圖5（i）描述了入射激光和PL光通過MoS2層后，在不同界面發(fā)生反射和折射的過程，入射光波和反射光波發(fā)生干涉，增強或減弱了MoS2層的局部電場，從而影響其吸收和發(fā)射特性。

圖5 二維材料的相變調(diào)控

3、總結(jié)和展望

本文深入探討了二維TMDs激子的主動調(diào)控技術(shù)，包括SAW調(diào)控、粒子輻照、探針誘導和相變調(diào)控等方法。上述技術(shù)通過精確控制激子的動力學過程，顯著提升了基于TMDs的光電子器件性能。

盡管二維TMDs激子主動調(diào)控已取得顯著進展，但是不同的調(diào)控技術(shù)各有優(yōu)勢和局限，需要結(jié)合具體的應用需求和操作條件，綜合考慮并選擇合適的方法。此外，激子傳輸路徑與距離的精確控制，依賴于的微納加工技術(shù)。發(fā)展高精度且可大規(guī)模生產(chǎn)的加工技術(shù)，對于激子器件的商業(yè)化和實用化至關(guān)重要。同時，二維激子物理機制的深入理解也需要進一步探索。通過持續(xù)的研究和技術(shù)創(chuàng)新，克服現(xiàn)有挑戰(zhàn)，進一步推動激子技術(shù)在光電子學等領(lǐng)域的實際應用，將為后摩爾時代的器件發(fā)展提供新的動力。

參考文獻： 中國光學期刊網(wǎng)

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